研究揭示电催化一氧化氮还原反应电势依赖性

近日，中国科学院大连化学物理研究所的肖建平团队在电催化人工氮循环领域取得了重大突破，他们揭示了电催化一氧化氮（NO）还原反应与电势之间的紧密联系。这一重要研究成果已经发表在《物理化学快报》上。

氮氧化物（NOx）是一种常见且潜在的环境污染物。传统的去除方法是将NOx转化为氮气（N2）直接排放到空气中，采用的是热催化脱硝技术。肖建平团队追求更为高效的路线：直接通过电还原NOx得到N2。

经过一系列精心设计的实验，团队发现实现这一过程的道路并不平坦，不同的电势下，反应结果差异显著。深入理解反应产物与电势的依赖关系显得尤为重要。

在这个研究中，团队巧妙地使用银电极作为模型催化剂。他们结合第一性原理计算与微观动力学模拟，对电催化过程中的能量障碍进行了详尽的研究。他们验证了单层水模型在电催化能垒计算中的可靠性。在此基础上，团队了完整的NO还原反应网络，计算得到所有相关的能量信息。最终，他们建立了微动力学模型，以揭示电势依赖性的深层机制。

研究发现，随着电势的变化，产物选择性呈现出有趣的变化趋势。当电势降低时，NONO的热化学耦合反应受到抑制，而氨气的选择性则逐渐升高。若进一步降低电压，电催化析氢反应将成为主导。这一现象表明，电荷转移系数越大，电势对反应的影响就越强。

这项研究不仅为我们提供了一个深入理解电催化还原反应电势依赖性的模型，还为选择性控制电催化NOx转化提供了理论基础。这一突破有望为环保领域带来革命性的变化，助力我们更有效地处理环境污染物，同时推动电催化技术在相关领域的应用和发展。这项研究成果对于理解复杂的电化学反应机制、推动绿色化学和可持续发展具有重要意义。（龙军报道）

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